嗣圣元年（684年），武则天废皇帝李显为庐陵王，改立李旦为皇帝，自己临朝称制，裁决一切政事，又以皇帝李旦的名义改年号为文明，册封正妃刘氏为皇后，又封李旦的长子李成器为皇太子。李旦虽然是皇帝，但他常年被软禁在皇宫中，不得过问政事，开始过上了傀儡皇帝的生活，他不但不能随意出入宫廷，甚至在皇宫中也不能自由行动，当时，英国公徐敬业在扬州起兵反对武则天，宰相裴炎趁机奏请武则天把政权还给皇帝李旦，这显然不符合武则天的心意，被武则天以谋反罪名斩首，武则天派三十万大军镇压扬州叛乱，徐敬业兵败被杀。
垂拱二年（686年），武则天下诏，表示要还政于皇帝李旦，但李旦揣知了武则天的心意，知道是母后武则天在试探他，于是便主动多次上表极力推辞，请求母后继续临朝，武则天遂顺水推舟，“接受”了李旦的请求，依旧临朝称制，把持朝政。垂拱四年（688年），武则天的侄子武承嗣自己刻了一块写着“圣母临人，永昌帝业”八个字的白色石头献给武则天，声称是自己在洛水中发现的，武则天听后大喜，将这块石头命名为“宝图”，又加尊号为圣母神皇，面对眼前这荒诞的一幕，李旦作为皇帝，不但不能阻止，还要亲自随武则天亲去洛水，参加“拜洛受图”大典。
武则天上位后一味打压李唐宗室，她的娘家人武氏集团势力越来越大，琅琊王李冲、越王李贞等李唐诸王纷纷起兵反对武则天，结果都兵败身死，韩王李元嘉、鲁王李灵夔（kuí）、霍王李元轨、纪王李慎、江都王李绪、黄国公李撰、东莞郡公李融、常乐公主等人有的被逼自杀，有的被斩首，有的死在了被流放的途中，李唐宗室几乎被武氏集团杀戮殆尽。
载初元年（690年），侍御史傅游艺带着关中的百姓九百人一起上表朝廷，请武则天称帝，结果上到百官、宗室、外戚、四夷酋长，下到僧尼、道士，纷纷跟进，请武则天即位做皇帝，经过多天的苦心运作，此时，这个国家的权力已经尽数掌握在武则天的手中，她想做皇帝已经是全天下公开的秘密了，如果这个时候有谁胆敢反抗她内心的意思，那等待这个人的只有一个下场，就是“死”，因此朝廷百官为了趋炎附势，都纷纷讨好武则天，也都顺从她的心意劝她做皇帝。李旦也是个聪明人，他显然也懂得“委曲求存”的道理，在这样的情况下，李旦迫于形势，也主动上表，奏请母后武则天称帝，还请求武则天给自己赐“武”姓，作为一朝天子，他的一举一动肯定被全天下人看在眼里，皇帝更是需要脸面的人，他的这一举动显然是不光彩的，但是为了生存，只能暂避锋芒。
天授元年九月壬午日（690年10月16日），在百官的拥戴下，武则天正式称帝，建立武周，皇帝李旦被降为皇嗣，复名为“轮”，赐姓武氏，从此“李旦”被称为“武轮”，迁居到了洛阳东宫，一切礼仪都比照皇太子的规格施行，李旦的儿子皇太子李成器则进一步被降称皇孙。凭空产生了一位皇帝，原来的皇帝和太子只能各降一辈儿，武则天登基之后，她的“娘家人”在朝廷中的地位迅速提高，原来的皇姓李氏诸子们的地位受到影响，原来的皇帝李旦开始成为了武氏诸王以及酷吏们的攻击目标，李旦开始了他艰难的皇嗣生涯。
天授二年（691年），魏王武承嗣的亲信张嘉福唆使洛阳城中一个叫王庆之的人，纠集了几个人，以“神不歆非类，民不祀非族”为由，意思是神不享受不是同族类人供奉的祭品，百姓也不祭祀不是本宗族的祖先，奏请武则天废掉李旦的皇嗣身份，改立武承嗣为皇太子，宰相岑长倩、格辅元因为反对变更皇嗣的提议，被武承嗣冠上谋反的罪名诬陷，下狱杀害。凤阁侍郎李昭德杖毙了王庆之后，借机苦心劝谏武则天，详细阐明了随意变更皇嗣所带来的危害，这才保住了李旦的皇嗣之位。但后来，武则天在万象神宫举行祭祀典礼，竟全然不顾一直以来“皇太子为亚献”的惯有礼制，避开了皇嗣李旦，改由武承嗣作为亚献，并命梁王武三思为终献。虽然李旦是武则天的亲儿子，但此时武则天心理那杆秤显然已经偏向了自己的娘家人，站在一位政治家的角度，儿子李旦在她心里的位置显然不如武氏子弟们重要了。
长寿二年（693年），武则天的宠婢韦团儿因引诱李旦被拒，蓄意怀恨报复，诬告皇嗣李旦的妃子刘氏、德妃窦氏用巫蛊之术诅咒武则天。武则天将刘妃、窦妃秘密处死，埋在宫中，自己的两个妃子被人陷害致死，李旦必然痛苦愤恨，但面对当时的局势，李旦又一次选择了隐忍，他对于两个妃子的失踪，丝毫不敢过问，在武则天面前也表现得泰然自若，仿佛什么都没有发生过，倘若李旦在这个时候爆发，到武则天处讨要说法，极有可能被武氏一伙抓住机会，将他拉下马。韦团儿还想加害李旦，结果遭到告发反而被处死。不久，尚方监裴匪躬、内常侍范云仙又因为私下李去拜见李旦被杀，武则天又剥夺了皇嗣李旦接见公卿百官的权力。不久后，李旦又被诬告谋反，武则天命酷吏来俊臣审理，来俊臣对皇嗣东宫的属官们刑讯逼供，让他们“招出”李旦谋反的实情，李旦又一次被推到了“刀尖”上，东宫的乐工安金藏当众剖腹，表明皇嗣没有谋反，武则天深受感动，这才不再怀疑李旦，命来俊臣停止审理，李旦因此幸免于难。
圣历元年（698年）三月，武则天假托李显有病需要到洛阳治疗，便派职方员外郎徐彦伯秘密召回了李显及他的家人，至此，李显终于结束了多年流放的生活回到洛阳，这年的九月，武则天重新将李显立为为皇太子，和之前不同的是，这次李显在经历了多年被流放的磨难之后显然成熟了很多，被立为太子之后，他韬光养晦，同时也注意搞好与母亲武则天的娘家人武姓家人的关系，出于这一动机，他主动和武氏家族联姻，把他的女儿永泰公主嫁给了武则天的侄孙武延基，和魏王武承嗣结成了亲家，又把幼女安乐公主嫁给了武则天的另一位侄孙武崇训，和梁王武三思结成了亲家。李显与武家结亲，无疑是想通过裙带关系稳固自己的地位。
长安元年（701年），唐中宗李显的儿子李重润和永泰公主夫妇因为少年气盛，对祖母武则天过于宠信张易之、张昌宗兄弟这件事深表不满，消息传出去后，被张易之添油加醋地报告给了武则天，还说他们诽谤朝廷。听到自己的后辈竟敢随意议论自己，盛怒之下的武则天一度逼令李重润、永泰公主和丈夫武延基自杀，不过，因为这件事牵扯面不大，最终，武则天并没有深究。
在武则天逐步掌权上位的过程中，李显和李旦兄弟二人轮番被作为武则天对外的挡箭牌，他们在武则天面前卑躬屈膝、极力迎合保全自己，另一方面又不断受到武氏集团的攻击和迫害，甚至就连李唐宗室起兵反叛的罪名也要扣在他们头上，兄弟二人作为太子、皇帝，处境不可谓不艰难。
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